费米维基

用户工具

站点工具

您的足迹: • 微观动力学参数I(cm$^{-3}$)的含义、其他参数的含义
adf:transrate

差别

这里会显示出您选择的修订版和当前版本之间的差别。

到此差别页面的链接

两侧同时换到之前的修订记录前一修订版
后一修订版		前一修订版
上一修订版两侧同时换到之后的修订记录
adf:transrate [2017/04/11 15:53] – liu.junadf:transrate [2019/12/18 20:06] – [建模] liu.jun
行 1: 行 1:
 ====== 如何计算分子间的转移积分、电子迁移率、空穴迁移率 ====== ====== 如何计算分子间的转移积分、电子迁移率、空穴迁移率 ======
-使用该功能发表的代表性工作：+=====代表性文献=====
   * [[http://www.fermitech.com.cn/adf/highlight-055|DNA发夹结构中深能级空穴转移导致超快电荷迁移(Nature Chemistry,2016)]]   * [[http://www.fermitech.com.cn/adf/highlight-055|DNA发夹结构中深能级空穴转移导致超快电荷迁移(Nature Chemistry,2016)]]
   * [[http://www.fermitech.com.cn/adf/highlight-037/|独立于模型的电荷迁移定量化(Chem. Commun.,2015)]]   * [[http://www.fermitech.com.cn/adf/highlight-037/|独立于模型的电荷迁移定量化(Chem. Commun.,2015)]]
行 6: 行 6:
 粒子迁移率对于有机电子器件例如场致发射晶体管（OFET）、有机发光二极管、光伏电池非常关键。载流子从一个位置迁移到另一个位置，迁移率主要有转移积分决定。本功能仅适用于分子间的载流子迁移，不适用于分子或团簇内部的电荷转移。 粒子迁移率对于有机电子器件例如场致发射晶体管（OFET）、有机发光二极管、光伏电池非常关键。载流子从一个位置迁移到另一个位置，迁移率主要有转移积分决定。本功能仅适用于分子间的载流子迁移，不适用于分子或团簇内部的电荷转移。
 </WRAP> </WRAP>
 +=====理论公式=====
 Marcus hopping rate： Marcus hopping rate：
  
 k=V<sup>2</sup>/ћ * (π/λk<sub>B</sub>T)<sup>1/2</sup> * e<sup>-λ/4k<sub>B</sub>T</sup> k=V<sup>2</sup>/ћ * (π/λk<sub>B</sub>T)<sup>1/2</sup> * e<sup>-λ/4k<sub>B</sub>T</sup>
  
-ADF可以直接计算电子、空穴的V值（电子或空穴的转移耦合），也可以计算λ，上述公式中，其他均为常数，因此这样可以计算得到Marcus hopping rate。之后：+ADF可以直接计算电子、空穴的V值（电子或空穴的转移耦合），也可以计算λ，上述公式中，其他均为常数，因此这样可以计算得到Marcus hopping rate。根据Marcus hopping rate再进行后续处理，一般有两种：
   * 方法一：参考[[http://dx.doi.org/10.1039/b719592c|Kwiatkowski et al., Phys. Chem. Chem. Phys. 10, 1852-1858 (2008)]]，通过Monte Carlo得到迁移率   * 方法一：参考[[http://dx.doi.org/10.1039/b719592c|Kwiatkowski et al., Phys. Chem. Chem. Phys. 10, 1852-1858 (2008)]]，通过Monte Carlo得到迁移率
   * 方法二：参考[[http://dx.doi.org/10.1021/jp900512s|Wen et al., J. Phys. Chem. B 113, 8813-8819 (2009)]]，通过解析的方法计算扩散系数，进而得到Einstein关系   * 方法二：参考[[http://dx.doi.org/10.1021/jp900512s|Wen et al., J. Phys. Chem. B 113, 8813-8819 (2009)]]，通过解析的方法计算扩散系数，进而得到Einstein关系
  
-这里以萘之间的电子迁移为例演示计算过程。[[https://www.jianguoyun.com/p/DaEJjZwQmZ2ZBhiM-CQ|例子文件下载]]。下面的数据参考这些文件。+这里以萘之间的电子迁移为例演示计算V、λ值，以及Marcus hopping rate的过程。
 =====建模===== =====建模=====
  
-基本的建模操作，见[[https://www.jianguoyun.com/p/Dfq5zjUQmZ2ZBhjprSc|建模：ADF模块分子的基本建模功能演示（视频下载）]]+建模的操作，参考：[[adf:buildmodel|AMS软件建模教程]]
  
 建模完成之后，一般需要对结构进行优化（即，能量最小化，找到最稳定的结构）.这里我们跳过建模和优化，直接计算下面给定的结构的电子、空穴迁移率： 建模完成之后，一般需要对结构进行优化（即，能量最小化，找到最稳定的结构）.这里我们跳过建模和优化，直接计算下面给定的结构的电子、空穴迁移率：
行 24: 行 24:
 建模如下图： 建模如下图：
  
-{{:adf:ct01.png|}}+{{ :adf:ct01.png?650 }}
  
 并按照[[adf:creatregion]]将分子分为两个片段，默认分别命名为Region_1、Region_2，如上图所示。 并按照[[adf:creatregion]]将分子分为两个片段，默认分别命名为Region_1、Region_2，如上图所示。
 =====设置计算参数===== =====设置计算参数=====
  
-{{:adf:ct02.png|}}+{{ :adf:ct02.png?650 }}
  
-{{:adf:ct03.png|}}+{{ :adf:ct03.png?650 }}
  
-{{:adf:ct04.png|}}+{{ :adf:ct04.png?650 }}
  
-{{:adf:ct05.png|}}+{{ :adf:ct05.png?650 }}
  
 保存任务名为naphthalene_mobility（与下载的例子文件命名相同），并运行。提交任务的方式，参考：[[adf:maintance]] 保存任务名为naphthalene_mobility（与下载的例子文件命名相同），并运行。提交任务的方式，参考：[[adf:maintance]]
行 64: 行 64:
   S(electron) Overlap integral LUMO fragment 1 - LUMO fragment 2:       0.00745   S(electron) Overlap integral LUMO fragment 1 - LUMO fragment 2:       0.00745
 </code> </code>
 +
 +  * V for hole transfer：一般为负值，绝对值越大，转移越容易，一般绝对值与J的绝对值成正比
 +  * V for electron transfer：一般为负值，绝对值越大，转移越容易，一般绝对值与J的绝对值成正比
 +  * (hole) Site energy HOMO fragment N：外来一个空穴，放置到片段N（也就是放到片段N的HOMO上面）带来的能量变化量（不考虑空穴到达之后的弛豫过程）
 +  * (electron) Site energy LUMO fragment：外来一个电子，放置到片段N（也就是放到片段N的LOMO上面）带来的能量变化量（不考虑电子到达之后的弛豫过程）
 +
 +
 分别得到电子和空穴的V值，以及转移积分。根据前面的Marcus hopping rate公式，还需要另一个数值电子或空穴的**λ**。以电子的为例： 分别得到电子和空穴的V值，以及转移积分。根据前面的Marcus hopping rate公式，还需要另一个数值电子或空穴的**λ**。以电子的为例：
  
-λ = (Eanion(neutral geometry) - E(neutral)) + (Eneutral(anion geometry) - E(anion))+重组能λ = (Eanion(neutral geometry) - E(neutral)) + (Eneutral(anion geometry) - E(anion)) 
 + 
 +<color #c3c3c3>注：如果是空穴，则重组能λ = (Ecation(neutral geometry) - E(neutral)) + (Eneutral(cation geometry) - E(cation))</color>
  
   * E(neutral)表示单个萘分子[[adf:geoopt|几何结构优化]]完成之后，得到的Bonding energy（在*.logfile末尾可以看到，下同）。对应的例子文件：//naphthalene_neutral.adf//，Bonding Energy = -119.42662877 eV   * E(neutral)表示单个萘分子[[adf:geoopt|几何结构优化]]完成之后，得到的Bonding energy（在*.logfile末尾可以看到，下同）。对应的例子文件：//naphthalene_neutral.adf//，Bonding Energy = -119.42662877 eV
行 75: 行 84:
 λ = (-119.25607066 + 119.42662877)+(-119.31572655 + 119.35845577) = 0.21328733 eV λ = (-119.25607066 + 119.42662877)+(-119.31572655 + 119.35845577) = 0.21328733 eV
  
-如果不是一种分子，而是两种分子之间转移，参考：[[adf:trans_differentmolecules]]+如果是两种不同分子之间转移，参考：[[adf:trans_differentmolecules]]
  
 统一能量单位到J: 统一能量单位到J:
行 126: 行 135:
 </code> </code>
  
-会给出两两之间的数据，如上所示。+会给出两两之间的数据，如上所示。只是V值需要用户自行根据上文中的公式计算。 
 + 
 +如果电子、空穴的转移不是发生在HOMO、LUMO之间，而是发生在内层轨道，可以通过修改碎片占据（使得内层某个轨道变成空轨道），以及二聚体占据实现。不过该功能要求碎片是闭壳层，因此只能将该内层轨道两个电子都拿掉，放到原本的LUMO上。
  
 =====固体===== =====固体=====
  
-块体材料的电子迁移率、Seebeck 系数、热导率、Hall系数以及Hall电导率张量，可以使用VNL-ATK2016计算。+块体材料的电子迁移率、Seebeck 系数、热导率、Hall系数以及Hall电导率张量，可以使用QuantumATK计算。

页面工具

© 2014-2022 费米科技（京ICP备14023855号）