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adf:pesexploration2 [2023/12/27 17:28] – [结果查看] liu.jun | adf:pesexploration2 [2024/05/14 09:20] (当前版本) – [简介] liu.jun | ||
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- | ======PES Exploration:氧化物表面的水离解====== | + | ======AMS软件:自动探索表面化学反应机理案例-氧化物表面的水离解====== |
=====前言===== | =====前言===== | ||
- | 本教程基于AMS2023.104,应适用于AMS2023及以上版本。本教程将演示 | + | 本教程基于AMS2023.104,应适用于AMS2023及以上版本。本教程将演示: |
* Basin Hopping和Process Search功能,用于表面吸附分子的吸附 | * Basin Hopping和Process Search功能,用于表面吸附分子的吸附 | ||
* 寻找氧化物表面上水的解离势垒 | * 寻找氧化物表面上水的解离势垒 | ||
行 13: | 行 13: | ||
金属氧化物表面的水吸附在多相催化、电化学和地球化学中很常见。水可以在表面进行分子吸附或解离,并且可以向表面原子和/ | 金属氧化物表面的水吸附在多相催化、电化学和地球化学中很常见。水可以在表面进行分子吸附或解离,并且可以向表面原子和/ | ||
- | ZnO(< | + | ZnO(< |
- | Raymand 等人开发了用于 ZnO 上 H$_2$O 吸附的ReaxFF 力场。本文将使用该力场,来演示如何使用 basin hopping 和 process search,自动发现三种最稳定的水单层吸附类型,以及从一种结构转换为另一种结构的障碍。 | + | Raymand 等人开发了用于 ZnO 上 H$_2$O 吸附的ReaxFF 力场。本文将使用该力场,来演示如何使用 basin hopping 和 process search,自动发现三种最稳定的水单层吸附类型,以及从一种结构转换为另一种结构的能垒。 |
包括如下步骤: | 包括如下步骤: | ||
- 导入吸附在ZnO上的两个水分子的模型(< | - 导入吸附在ZnO上的两个水分子的模型(< | ||
- 运行盆地跳跃(全局优化的一种)以快速发现几个局部最小值,包括半解离构型 | - 运行盆地跳跃(全局优化的一种)以快速发现几个局部最小值,包括半解离构型 | ||
- | - 对半解离构型运行过程搜索,以找到转化为全分子或完全解离构型的障碍。 | + | - 对半解离构型运行过程搜索,以找到转化为全分子或完全解离构型的能垒。 |
- | 注意:虽然本文以ReaxFF来演示这个过程,实际上其他模块如DFTB也是支持的,使用方式除Main的设置不同,其他大同小异。 | + | 注意:虽然本文以ReaxFF来演示这个过程,实际上其他模块如DFTB、BAND也是支持的,使用方式除Main的设置不同,其他大同小异。 |
=====第一步:设置初始体系===== | =====第一步:设置初始体系===== | ||
行 44: | 行 44: | ||
=====第二步:Basin Hopping===== | =====第二步:Basin Hopping===== | ||
- | PES exploration作业,例如basin hopping、process search,很大程度上受益于平滑的势能面。ReaxFF 包含多个选项来平滑势能面,这里我们使用 taper bond orders 选项。 | + | PES exploration作业,例如basin hopping、process search,很大程度上受益于平滑的势能面。ReaxFF 包含多个选项来平滑势能面,这里我们使用 taper bond orders 选项,具体设置方式如下。 |
====ReaxFF设置==== | ====ReaxFF设置==== | ||
行 73: | 行 73: | ||
在本例中: | 在本例中: | ||
- | * State 1 应对应于半解离结构。其中一个水分子解离成吸附在表面 Zn 上的OH | + | * State 1 应对应于半解离结构。其中一个水分子解离成吸附在表面 Zn 上的OH$^-$和吸附在表面 O 上的 H$^+$。另一个水分子向 OH$^-$和表面 O提供氢键 |
* State1-4都对应于半解离态。它们具有相同的能量,但不同之处在于解离的水分子或 OH 键指向的方向 | * State1-4都对应于半解离态。它们具有相同的能量,但不同之处在于解离的水分子或 OH 键指向的方向 | ||
* State5-6 对应于完全分子吸附。OH 键指向的方向不同 | * State5-6 对应于完全分子吸附。OH 键指向的方向不同 |