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adf:acereactionnetwork [2024/02/05 16:16] – [ACE Reaction Network化学反应网络分析] liu.jun | adf:acereactionnetwork [2024/05/14 20:33] (当前版本) – [AMS软件:根据反应物、产物的分子结构,自动预测化学反应网络] liu.jun | ||
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- | ======人工智能:ACE Reaction Network化学反应网络分析===== | + | ======AMS软件:根据反应物、产物的分子结构,自动预测化学反应通道===== |
=====前言===== | =====前言===== | ||
AMS中有三种用于反应网络方面分析的工具: | AMS中有三种用于反应网络方面分析的工具: | ||
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* ACE Reaction Network(本文将介绍) | * ACE Reaction Network(本文将介绍) | ||
- | ACE ReactionNetwork是其中最快的工具,可用于网络的快速初始猜测,由用户指定的反应物和产物后,生成反应网络。工作原理:基于分子图创建中间体的初始猜测,然后使用几何优化来确认中间体的有效性。在本教程中,将展示使用ACE Reaction生成网络,以及如何理解这些结果。以如下加成反应为例: | + | ACE Reaction Network是其中最快的工具,可用于网络的快速初始猜测,由用户指定的反应物和产物后,生成反应网络。工作原理:基于分子图创建中间体的初始猜测,然后使用几何优化来确认中间体的有效性。在本教程中,将展示使用ACE Reaction生成网络,以及如何理解这些结果。 |
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+ | **ACE Reaction Network目前只适用于非周期性体系,反应物、产物原子数一致。** | ||
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+ | 以如下加成反应为例: | ||
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=====参数设置===== | =====参数设置===== | ||
- | 这里我们基于Mopac作为计算电子结构的引擎。AMSinput模块从默认的ADF切换到ACE Reaction Network,Engine选择Mopac。现在可以导入或绘制反应物和产物结构,这里涉及3个物种,包括2个反应物、1个产物,所以我们可以在AMSinput左边建模窗口创建这三种物质。 | + | 这里我们基于Mopac作为计算电子结构的引擎。AMSinput模块从默认的ADF切换到ACE Reaction Network,Engine选择Mopac,或者ReaxFF、ADF、DFTB。 |
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+ | 现在可以导入或绘制反应物和产物结构,这里涉及3个物种,包括2个反应物、1个产物,所以我们可以在AMSinput左边建模窗口创建这三种物质。 | ||
底部已经显示Reactant、Product切换按钮,用户可以选择Reactant栏,然后Edit → New molecule再打开一个栏,命名为Reactant2 | 底部已经显示Reactant、Product切换按钮,用户可以选择Reactant栏,然后Edit → New molecule再打开一个栏,命名为Reactant2 | ||
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{{ : | {{ : | ||
- | 根据活性原子的选择,这些片段是尽可能小的片段。用户应检查这些碎片的电荷是否合理,主要是看它作为中间体的正确电荷。例如所有活性H原子都有+1的电荷(这个电荷会被它们配位的片段补偿掉)。我们提出的反应的第一步确实涉及质子转移,这就需要转移的H原子具有正电荷。因此对于H,中间体的预期电荷与猜测的碎片电荷是相匹配的,我们可以接受它们作为合理的猜测。< | + | 根据活性原子的选择,这些片段是尽可能小的片段。用户应检查这些碎片的电荷是否合理,主要是看它作为中间体的正确电荷。 |
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+ | **如何检查每个frag有哪些原子:**这些frag分别来自各个反应物,Model → Region,然后点击左边窗口某个反应物区域,将列出这个反应物分子所对应的frag,去除Region里面的勾选,逐个勾选,就可以看到勾选的这个Region包含哪些原子。一般而言,包括活性原子构成的一个Region,活性原子里面各个H分别构成一个frag,活性原子之外的区域构成一个frag。 | ||
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+ | 所有活性H原子都有+1的电荷(这个电荷会被它们配位的片段补偿掉)。我们提出的反应的第一步确实涉及质子转移,这就需要转移的H原子具有正电荷。因此对于H,中间体的预期电荷与猜测的碎片电荷是相匹配的,我们可以接受它们作为合理的猜测。< | ||
现在已经准备好运行ACE反应作业。 | 现在已经准备好运行ACE反应作业。 | ||
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- 反应网络最小化:删除涉及过多断键、成键过程的路径。 | - 反应网络最小化:删除涉及过多断键、成键过程的路径。 | ||
- | 默认情况下,这三个步骤都将执行,但用户也可以选择只执行其中一个步骤。如果只选择了步骤2或3,则需要提供一个重新启动目录,因此这里我们保留“All”的默认选择。 | + | 默认情况下,这三个步骤都将执行,但用户也可以选择只执行其中一个步骤。如果只选择了步骤2或3,则需要提供一个重启目录,这里我们保留“All”的默认选择。 |
{{ : | {{ : | ||
- | 还有最后一个选项“分析网络”,它还需要指定一个重新启动目录。此选项从重新启动目录中读取网络,并允许调整“写入的最短路径的最小数量”(默认值为5)。然后,最短路径的选择将写入一个单独的RKF文件。设置“写入的最短路径的最小数量”可以在主面板中找到。 | + | 还有最后一个选项“Analyze Network”,它也需要指定一个重启目录,软件将从重启目录中读取一个反应网络,并可以调整“min number of shortest paths written”的值(默认值为5,对于反应通道可能性较多的情况,可以适当调大,例如10,阅读后面的内容后,对该值应会有更明确的认知),此时这个值将生效,最短路径的选择将写入一个单独的*.rkf文件。 |
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+ | File → Run运行作业,或在AMSJobs窗口按照AMS标准方式提交作业。一般几分钟后作业完成。 | ||
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+ | =====结果查看===== | ||
+ | ====1,最短反应路径==== | ||
+ | SCM → Movie,将显示从反应物到产物的五条最短路径。 | ||
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+ | 也可以在AMSMovie中查看完整的反应网络,但不太容易理解。File → Open…打开生成的*.results/ | ||
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+ | 可以看出,整个网络包含的信息太多,在AMSMovie中无法有意义地显示。我们将使用shortest_path窗口做进一步的解释。 | ||
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+ | ====2,理解ACE Reaction作业==== | ||
+ | 在AMSjobs窗口,点开作业名前面的小三角,列出所有文件: | ||
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+ | 双击logfile行,将打开logfile文件窗口(或者选中这个作业,SCM → logfile也一样),翻到文件最后The shortest paths from reactant to product的部分: | ||
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+ | * 对于五条路径中的每一条,都列出了中间体的名称,中间包含箭头 -N-> 符号,其中N是该基元反应的化学距离(断键、成键总数被称为“化学距离”)。在每行末尾,标注了该通道的总化学距离。 | ||
+ | * 五条路径中,最短化学距离的路径是第一条,总化学距离为3,涉及的中间体为1_1_2。快速浏览AMSMovie可以发现,虽然这条路径是最短的,但它并不是能量最低的路径。 | ||
+ | * 最低能垒的路径,是第二条路径,通过两个中间体1_1_1和1_1_5连接反应物(R1)和产物(P1),总化学距离为5。 | ||
+ | * AMSMovie中的反应图显示,中间体1_1_1对应于State 5,中间体1_1_5对应于State 6。在AMSMovie窗口的左侧面板中,我们可以使用底部的滚动条滚动到State 5和State 6。 | ||
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+ | 与我们预期的反应机理比较表明,这两种中间体确实与我们的预期中间体相对应,我们可以得出结论,ACE Reaction能够有效预测的反应机制。 | ||
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+ | ====3,分析网络Analyze network==== | ||
+ | 打印到logfile并导出到AMSMovie的最短路径数,会在设置中先验地传递到作业。太大的网络,很难在视觉上去看清楚、理解,因此用户可能希望从整个网络中提取路径,本节介绍如何执行此操作。 | ||
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+ | 在AMSinput中,将当前作业另存一个名字: | ||
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+ | * 更改Steps:从All改为Analyze Network | ||
+ | * Restart directory,填入或选取上一个作业的生成的*.results文件夹 | ||
+ | * Min number of shortest paths written设置为10(默认值为5),以便查看更多路径。 | ||
+ | * 保存作业 | ||
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+ | 提交作业,运行完毕后SCM → Movie,AMSMovie所示的最终网络包含十条路径,因此看起来很复杂: | ||
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+ | 在logfile中详细列出的10条路径: | ||
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+ | 各个路径现在已存储在结果文件夹中,并且可以在AMSMovie中打开。AMSMovie窗口File → Open…选择作业所在的*.results文件夹,例如选择第六条路径analyzie.results/ | ||
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+ | AMSMovie中将打开一条路径。 | ||
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+ | 这条路径可能不是一条标准路径,因为涉及不必要的中间路径,可供参考或丢弃。 | ||