在使用ReaxFF或机器学习势模拟化学反应的时候,我们经常会遇到一个难题:我们不知道这个力场对这个体系,能否模拟出需要的结果,即不确定能否生成某些产物、副产物。 AMS2024 中推出了 Reaction Discovery 工具,使用纳米反应器或 Cell 周期性压缩功能,从一组反应分子中,快速发现可能的(副)反应、(副)产物,从而快速确认能否使用该反应力场或机器学习势进行分子动力学研究。
版本要求:AMS2024.102 以上。本文以反应力场为例。
该功能仅适用于分子间的反应,不适用于晶体、表面体系,不过如果涉及表面,或许可以使用大团簇代替晶体,毕竟软件将团簇视为大分子。
该功能需要计算机核数较多,例如设定作业使用2核(设置方式参考:Linux、Windows桌面系统:使用图形界面提交任务、指定任务核数),而下文参数设置中 Number of simulations 为 n,则实际需要2*n核心。
AMSinput 模块切换到 Workflows,Task → Reactions Discovery,点击 Task 右侧的 > 按钮进入 Reactions Discovery 的详细设置:
该面板包含了 Reactions Discovery 最重要的参数。对于纳米反应器而言,最重要的参数是 Minimum volume fraction,即舒张-压缩循环过程中,压缩最小体积的比例,比例越小反应器强度越大,即压缩的越凶。本例中将建议使用默认值0.6。
其他参数的含义:
点击 Build System 右侧的 > 按钮,创建体系:
点击 Molecule 前面的 + 添加成分。多种成分则多点击几次+。有2种输入分子的方式:
这里设置的体系大约200原子,密度0.9g/cm$^3$,三种分子的个数比是1:2:3。
如此,体系就设定好了。
保存并提交作业。
运行完毕,SCM → Movie,给出的实际上是所有分子的结构,每一帧对应一种分子:
Movie窗口 → Reactions Discovery → Filter Categories → Products,则只列出所有稳定产物:
本例中,Number of simulations 为4,因此实际上有4个相同的纳米反应器,每个反应器的具体轨迹分析,可以用Movie窗口File → Open打开*.results/mdsim_0、*.results/mdsim_1、*.results/mdsim_2、*.results/mdsim_3,四个文件夹中的ams.rkf,然后也可以用ChemtraYzer去分析具体的基元反应。
用户可以通过反复多做几次,确认出几乎所有的产物、副产物可能性。