Basis Set指基组，在密度泛函计算中，是用基组来展开电子的波函数。因此基组规模越大，展开波函数的自由度就越大，而密度泛函理论是一个变分理论，自由度越大，也意味着在理论上越正确。但我们不能任意地使用最大的基组，原因是基组增大到一定程度之后，对结果的改变就逐渐趋近于0了，这称之为基组的收敛。另外基组越大，计算量也迅速的增大。因此我们应该选择合适的基组，应该选择在计算量、计算的可靠程度方面都能够接受的基组。

基组从SZ到DZ、DZP、TZP、TZ2P到QZ4P，基组逐渐增大；基组越大，计算结果在理论上越可靠（但并不代表与实验更接近）；AUG基组指弥散基组，也就是在原来的基组基础上，增加了非常弥散的一些函数，因此计算弱相互作用、高激发态的时候，才会用到这类基组；ET基组是用于基组测试方面的工作的，一般情况不使用。

从计算的经验来看，对于比较轻的元素，例如CHONS之类，几何优化一般使用DZP基组足够，计算性质例如HOMO、LUMO、吸收光谱设为TZP足够，如果是较大的原子例如Au、Pt等，优化时采用TZ2P基组，性质计算时采用QZ4P足够；

Frozen core指冻芯近似，一定程度上能够节省计算量，但一般在结构优化时使用，性质计算时不使用，设置为none表示不使用；杂化泛函不能使用冻芯近似。