声子振动模式分析

在本实例中你将使用 VibrationalMode 分析工具 和 Vibration Visualizer 工具来学习纳米尺度系统的振动性质。 本实例研究了两个系统：

1. 单层 MoS₂。
2. 一种纳米声子超材料。

打开 Builder，然后进行以下操作：

• 使用 Database 工具栏中的 Add ‣ From Database 选择 molybdenite。将其添加入 Stash。
• 使用鼠标选择并删除晶胞右侧的三个原子。这将保留一个单层的 MoS₂。
• 打开 Bulk Tools ‣ Lattice Parameters 并改变 z方向为 25Å。

• 使用 Coordinate Tools ‣ Center 将结构居中。
• 使用 按钮将结构发到 Script Generator。下一步是生成结构优化的脚本。

• 添加 New Calculator 和 OptimizeGeometry 模块。
• 在 New Calculator 中，使用 ATK-Classical 方法和 “StillingerWebber_MoS_2013” 势。

• 在 OptimizeGeometry 中，减小 force tolerance 和 stress tolerance 为 0.001 eV/Å 和 0.001 eV/Å3，运行优化之前点击 OK并保存脚本。

保存脚本为 mos2_relax.py。将其送到 Job Manager 运行脚本，或者使用一个终端进行如下指令

  $ atkpython mos2_relax.py > mos2_relax.out

这里有一个脚本范例可供下载 mos2_relax.py。

通过以下步骤很容易得到声子能带结构和声子态密度：

• 将优化的 MoS₂ BulkConfiguration 拖入 Scripter 并双击 添加一个 New Calculator 。
• 将输出文件改为 mos2_phonons.nc。
• 将计算器设置为 ATK-Classical。
• 添加 Analysis ‣ PhononDensityOfStates 和 Analysis ‣ PhononBandstructure 。
• 注意 DynamicalMatrix 也会自动地被添加。
• 打开 DynamicalMatrix 模块并选择 Repeats ‣ Custom 设置重复为 (21,21,1)。

• 打开 PhononBandstructure ，设置 “Points pr. segment” 为 400 并设置布里渊区路径顺序为 [G, M, K, G]。
• 在 Analysis‣PhononDensityOfStates 中, 点掉 “Sync” 并设置 q-point sampling 为 (99, 99, 1)。

运行计算。当完成后，LabFloor 会包含 PhononBandstructure 和 PhononDensityOfStates :

• PhononBandstructure
• PhononDensityOfStates

使用 Bandstructure Analyzer 和 2D Plot 工具来观察声子能带结构和态密度。结果与文献数据[JPR14]吻合的很好。

为了对振动模式可视化，需要做一个简单的预处理：

• 打开Script Generator 进行以下操作:
• 添加一个 Analysis from File 模块，双击打开，设置输出文件为 mos2_phonons.nc，并选择对象id为 “gID000”。
• 添加一个 Analysis‣VibrationalMode 分析对象并设置 q-point 坐标和感兴趣的模式数。

脚本将重新计算动力学矩阵，这将很不方便。为了使用已经计算好的动力学矩阵，将脚本送到 editor 并修改定义动力学矩阵的语句使其从文件 mos2_phonons.nc 读取对象 “gID001”。

# -------------------------------------------------------------
# Analysis from File
# -------------------------------------------------------------
configuration = nlread('mos2_phonons.nc', object_id='gID000')[0]
 
# -------------------------------------------------------------
# Dynamical Matrix
# -------------------------------------------------------------
dynamical_matrix = nlread('mos2_phonons.nc', object_id='gID001')[0]
 
# -------------------------------------------------------------
# Vibrational Mode
# -------------------------------------------------------------
vibrational_mode = VibrationalMode(
    configuration=configuration,
    dynamical_matrix=dynamical_matrix,
    kpoint_fractional=[0, 0, 0],
    mode_indices=[0,1,2,3,4,5,6,7,8]
    )
nlsave('mos2_vib.nc', vibrational_mode)

运行脚本，当计算完成时，你将在 LabFloor 找到 VibrationalMode :

• VibrationalMode

选中它并通过点击 Vibration Visualizer 工具打开它。你将会以动画的形式可视化振动模式。

当你完成设置，你可以在图上右击导出图片或者 gif 动画。下面的两个 gif 动画分别是振动模式 4 在高对称点 Γ (276.87 cm^-1)和在点 M (252.32 cm^-1)的图解。

你可以对 Vibration Visualizer 进行其他操作并与文献[JPR14] [GAZW+13] [YSB+14]中的值进行对比。

振动模式分析的另一个不错的例子是纳米声子超材料模拟。Bruce L. Davis 和Mahmoud I. Hussein最近报道了局域共振导致的有柱硅薄膜特殊的振动模式对薄膜热导率强烈的抑制作用[DH14]。让我们用ATK来研究这个结构的振动特性：

打开 Builder 并进行以下操作：

• 使用 Add ‣ From Database 向 stash 添加 “Silicon (alpha)” 。
• 使用 Bulk Tools ‣ Supercell 将原胞转换为超胞。

• 使用 Bulk Tools ‣ Repeat 将结构进行 6*6*8 的重复，产生含有 2304 个硅原子的构型。
• 使用 Selection Tools,通过在 By Expression 中的语句, 切出一个柱状结构。

• 增加柱子指向方向的晶格矢量以在有柱薄膜上下方产生真空区域。

• 将构型送到 Scripter 并添加一个 Calculator, 一个 PhononBandstructure 分析对象和两个 VibrationalMode 对象。
• 将计算器设置为 ATK-Classical。

打开 PhononBandstructure 后

• 设置 “Points pr. segment” 为100;
• 设置 “Number of bands” 为 50;
• 设置布里渊区路径为 [G, X].

编辑两个 VibrationalMode 对象为计算在Γ点 (0, 0, 0) 和在 X点 (0.5, 0, 0)的振动模式，并在两个对象中选择模式数[0,1,2,3,4,5,6,7,8] 。

运行计算。对于单 CPU 核将会花费一段时间，但是对于并行计算将会很快完成。

画出计算出来的声子能带结构，并与之和均匀薄膜的声子能带结构进行比较。你会看到柱子阵列会引入一系列局域态（没有色散），这些态降低了硅薄膜的热导率，如文献[DH14]所述。

下面两图示分别对应着声子能带结构中Γ和X点上方标记的局域态的振动模式。位移被增强到一个更清楚的视野。这可以通过Vibration Visualizer中的Temperature setting来调控。

• [DH14] (1, 2) Bruce L. Davis and Mahmoud I. Hussein. Nanophononic metamaterial: Thermal conductivity reduction by local resonance. Phys. Rev. Lett., 112:055505, Feb 2014. doi:10.1103/PhysRevLett.112.055505.
• [GAZW+13] Mahdi Ghorbani-Asl, Nourdine Zibouche, Mohammad Wahiduzzaman, Augusto F. Oliveira, Agnieszka Kuc, and Thomas Heine. Electromechanics in mos2 and ws2: nanotubes vs. monolayers. Scientific Reports, 2013. doi:10.1038/srep02961.
• [JPR13] Jin-Wu Jiang, Harold S. Park, and Timon Rabczuk. Molecular dynamics simulations of single-layer molybdenum
• disulphide (mos2): Stillinger-weber parametrization, mechanical properties, and thermal conductivity. Journal of Applied Physics, 114(6):–, 2013. doi:10.1063/1.4818414.
• [JPR14] (1, 2) Jin-Wu Jiang, Harold S. Park, and Timon Rabczuk. Mos2 nanoresonators: intrinsically better than graphene? Nanoscale, 6:3618–3625, 2014. doi:10.1039/C3NR05991J.
• [YSB+14] Rusen Yan, Jeffrey R. Simpson, Simone Bertolazzi, Jacopo Brivio, Michael Watson, Xufei Wu, Andras Kis, Tengfei Luo, Angela R. Hight Walker, and Huili Grace Xing. Thermal conductivity of monolayer molybdenum disulfide obtained from temperature-dependent raman spectroscopy. ACS Nano, 8(1):986–993, 2014. doi:10.1021/nn405826k.
• 原文：http://docs.quantumwise.com/tutorials/vibrational_modes.html
• 本文翻译：王吉章