AMS软件：ParAMS训练ReaxFF力场

AMS 是一款历史悠久而又迅速发展的多尺度全功能的材料与化学模拟平台，目前包括以下功能与应用：

• 分子体系的量子化学计算：化学反应机理研究、丰富的光谱性质预测、发光、热力学性质、化学键的机理研究、重元素配合物与团簇、多金属氧酸盐、分子构象搜索等
• 晶体、低维材料：吸附、表面催化、单原子催化、化学反应机理、磁性质、材料电子学性质、化学键的机理研究、力学性能、热力学性质、光的吸收与折射等
• 分子动力学：基于经典力场、反应力场、机器学习势、半经验量子化学方法的分子动力学与蒙特卡洛模拟，被广泛地应用于化学反应机理与预测研究，以及微细加工、燃烧、热解、催化，以及半导体、聚合物物性的研究
• 宏观物质：离子液体、溶液、气液平衡、液液平衡、共晶、低共熔溶剂等，采用UNIFAC、COSMO-RS/SAC/UNIFAC等方法进行研究，广泛应用于化工、制药领域的研究
• 更接近实验、工业研究实际：微观动力学、动力学蒙特卡洛

进一步了解，请参考 AMS 的详细介绍（链接）。

AMS 软件最近几年在参数训练方面发展迅速，AMS2024 版的 ParAMS 功能正式完善。

支持导入 ADF、BAND、Quantum Espresso 生成的 DFT 训练集，并方便地从作业中生成键长、能量、电荷、力、Hessian、应力张量、频率、势能面扫描数据，丰富训练集、验证集，甚至可以导入实验数据作为训练集。不仅仅支持训练 ReaxFF 力场，训练 DFTB 的GFN1-xTB、机器学习势 M3GNet 与 NequIP、Lennard Jones 势也大同小异。 训练方法包括：CMAES、Adaptive Rate Monte Carlo、Nevergrad、Scipy、Random Sampling、Grid Sampling。

在训练时，训练集的权重，对训练质量有非常强的影响，ParAMS 能够通过参数敏感度的计算，便于用户衡量需要优化的力场参数、以及训练集的权重。

目前我们提供了完善的训练教程，通过不同的训练方式，展示参数训练时的各方面的功能。

使用 DFT 方法，计算相关的体系的各种键长、键角等不同结构下的情况，包括能量、原子电荷、力等，导入 ParAMS 中，作为参考数据，俗称训练集。用户设定好一个初始力场，然后就可以使用 ParAMS 的训练算法，对力场进行训练，得到不同的力场。最终得到一个所谓损失函数最小的力场，就是最佳结果。损失函数，是描述力场计算这些体系，与 DFT 计算这些体系的差异的一个数值，它考虑了各个样本的权重。

在训练前，用户也可以根据自己的理解，选择力场中需要训练的参数，并通过 ParAMS 计算一个叫做敏感性的数值。这个数值描述力场参数跟训练集的相关性程度，用户训练时，可以只训练敏感性比较大的参数，敏感度非常小的参数，可以忽略掉，不去训练。并且真正训练时，也可以先训练敏感度最大的少数参数，收敛后固定这些参数，再去训练敏感度稍小一些的参数，这样能够更高效地得到一个优质的力场。

训练过程中，ParAMS 能够实时显示损失函数随训练而逐渐减小的过程，也能显示力场与DFT之间的误差分布点线图。最终会输出一个力场文件，用户可以直接拿来用于 ReaxFF 的计算。

以下教程，用不同的例子，从不同的角度，讲解训练力场。包括训练DFTB参数的例子用到的知识，也一样可以借鉴到训练反应力场，因此这里将该案例也列入了，请按顺序阅读。注意，这些例子绝不是为了说明仅仅用一两个训练集就能训练出来一个力场，而只是采用简化的例子，以便于更清晰的展示训练力场的背后逻辑、软件使用方法。真正去训练力场，需要大量的训练集，几百个甚至几千个。

• 准备：ParAMS的窗口、菜单说明、输入输出文件
• 第一篇：ParAMS训练ReaxFF力场的入门案例
• 第二篇：ParAMS训练ReaxFF力场的进阶案例：多力场合并、多个训练集
• 第三篇：ParAMS中旧版ReaxFF力场训练相关的文件格式如何转为新版
• 第四篇：ParAMS高阶、重要教程：如何选择训练集
• 第五篇：如何导入实验数据，以及如何训练周期性体系，请参考：ParAMS：训练DFTB参数，导入方式一致
• 第六篇：ParAMS高阶、重要教程：单点能比对、训练的并行化（多Optimizer同时优化）、重启、敏感度详解

请按顺序阅读：

1. ParAMS训练ReaxFF的入门案例
2. ParAMS训练ReaxFF力场的进阶案例：多力场合并、多个训练集
3. ParAMS中旧版ReaxFF力场训练相关的文件格式如何转为新版

使用ParAMS必引：

• Komissarov, L.; Rüger, R.; Hellström, M.; Verstraelen, T. ParAMS: Parameter Optimization for Atomistic and Molecular Simulations J. Chem. Inf. Model. 2021, 61, 8, 3737-3743 DOI: 10.1021/acs.jcim.1c00333

2023及早期版本，还需要引用：

• Freitas Gustavo, M., Verstraelen, T. GloMPO (Globally Managed Parallel Optimization): a tool for expensive, black-box optimizations, application to ReaxFF reparameterizations. J. Cheminform. 2022, 14, 7. https://doi.org/10.1186/s13321-022-00581-z

进行敏感度计算，还需要引用：

• Freitas Gustavo, M., Hellström, M. Verstraelen, T. Sensitivity Analysis for ReaxFF Reparametrization Using the Hilbert−Schmidt Independence Criterion. J. Chem. Theory Comput. 2023, 19, 9, 2557-2573. https://doi.org/10.1021/acs.jctc.2c01320

由于该功能刚发布，因此目前文章数目不多。后续发表的文章，被我们搜索到，或用户提供给我们，将在该链接更新：ParAMS相关文章列表

• ChemTraYzer：使用ChemTraYzer分析分子动力学轨迹，得到基元反应、反应速率常数、“像反应物”或“像产物”程度打分（链接）
• ACE Reaction Network：根据反应物、产物的分子结构，筛选反应通道（链接）
• Reaction Discovery：快速确认（副）反应可能性、（副）产物可能性（链接）
• React Map：确定化学反应中反应物和产物之间的最佳原子映射（链接）
• Targeted MD：用户指定反应产物，强迫反应朝该方向进行（链接）
• Replay：采用其他计算引擎复现轨迹、对比能量（链接）
• 用python统计ReaxFF轨迹中的分子个数、键、氢键、环的数目变化（链接）
• 机器学习势 M3GNet（或 DFT）批量预测锂电池材料中锂嵌入势（链接）
• 使用分子动力学计算离子电导率（链接）