这个提示是非常偶然发生的，有的时候基组的正交化出现问题，就没有办法做下去了。可以通过尝试取消某些原子的冻芯近似来解决。或者将H等轻元素使用DZP基组，而不要使用过大的基组。另外这个“偶然”有时候也是由于机器数随机引起的，改变一下并行核数，也是可能会消失的。
如果是结构优化过程中出现的，可以把结构提取出来，继续换个基组优化，如果已经收敛了，可以直接拿来用就行了。