新的低成本 Meta-GGA 泛函计算获得正确带隙

对于新材料的发现，准确快速地预测带隙非常重要，密度泛函 LDA 和 GGA 虽然效率很高，但是系统性地倾向于低估带隙，其根本原因在于忽略了 ∆xc 导数的不连续性问题。带隙的可靠预测，通常需要求助于计算上更昂贵的杂化泛函，或超越 DFT 方法如 GW 计算。不过对材料筛选或大型复杂体系，这些方法通常在时间成本上无法承受。

最近的一项研究中，研究人员发现 Meta-GGA 中的 TASK 泛函[1]（AMS2023 以后的版本包含该泛函）可以相当好地兼顾精度和计算速度[2]。Kohn-Sham 和广义 Kohn-Sam 计算结果比较表明， TASK 来自正确的理论，即，适当结合 Kohn Sham 间隙 ∆KS 和 ∆xc 导数不连续性的贡献，能够得到正确的带隙。即使对于卤化物钙钛矿等复杂材料，TASK 也预测出类似于混合 HSE[3] 的带隙，但值得注意的是，TASK 的效率却不是 HSE 能比的。在其他设置相同的情况下进行带隙计算，数值稳定的 Meta-GGA TASK 的效率通常是 GGA 的1/3，但比杂化泛函快 20-30 倍。

Meta-GGA TASK 可直接在 AMS 中的 Libxc 中调用。另外，与其他 Meta-GGA 不同，TASK 对原子径向网格的密度要求比其他 Meta-GGA 低。此外，虽然带隙通常使用广义 Kohn-Sham 计算，但 AMS2023 及以后版本，用户也可以使用基于 KLI 近似的 OEP-TASK。对于自旋极化体系（通俗的说，开壳层体系），TASK 与 corrected correlation（CC）泛函相结合，也可在 AMS 的 Libxc 中获得，这也是一个非常有吸引力的选择，对分子的测试结果参考[4]。

点击链接下载文献中，使用BAND进行带隙计算的输入文件。

参考文献

  1. T. Aschebrock, S. Kümmel, Ultranonlocality and accurate band gaps from a meta-generalized gradient approximation, Phys Rev Res. 1, 033082, 2019 https://doi.org/10.1103/PhysRevResearch.1.033082
  2. T. Lebeda, T. Aschebrock, J. Sun, L. Leppert, S. Kümmel, Right band gaps for the right reason at low computational cost with a meta-GGA, Phys Rev Mater. 7, 093803, 2023, https://doi.org/10.1103/PhysRevMaterials.7.093803
  3. J. Heyd, G. E. Scuseria, M. Ernzerhof, Hybrid functionals based on a screened Coulomb potential, J Chem Phys. 118, 8207 (2003); 124, 219906 (2006). (E). https://doi.org/10.1063/1.1564060
  4. T. Lebeda, T. Aschebrock, S. Kümmel, First steps towards achieving both ultranonlocality and a reliable description of electronic binding in a meta-generalized gradient approximation, Phys Rev Res. 4, 023061, 2022 https://doi.org/10.1103/PhysRevResearch.4.023061