组成系综的系统与一温度为T、化学势为μ的无限大粒子源相接触,此时系统不仅与热源存在能量交换,而且可以同粒子源有粒子交换,最后温度、离子数目处于动态平衡,这种系综称巨正则系综。
本教程以Si表面的氧化为例。
GCMC是AMS驱动的,各个模块使用起来,除了各个方法(分子体系DFT、周期边界条件DFT、MOPAC、DFTB等)本身的参数(也就是Main窗口的设置)之外,其他参数设置是一样的。因此其他模块的GCMC模拟,也可以参考ReaxFF的GCMC模拟教程。
周期性这里是Slab(二维周期性,上下表面外部为半无限大真空),需要改为Bulk,并在Model - Latice中设置适当的Z方向高度:
Task选择GCMC:
然后点击GCMC右侧的>按钮,详细设置GCMC参数。点击Molecules前面的+,可以增加一种粒子源,这里只设置一种。Molecule下拉菜单选择New Molecule,左侧窗口增加了一个,用户可以将粒子创建在该窗口中。窗口底部的Mol-1、Mol-2可以切换:
用户还需要设定:
原子的MC化学势:如果粒子源是原子,那么原子的MC化学势可以用统计力学从第一原理推导出来,或者从文献资料中的热化学表中查询。单个氧原子的化学势等于同温度压强下O2的MC化学势的1/2。
O原子的MC化学势计算公式:
分子的MC化学势:一般分子的MC化学势计算公式,可以参考上述公式,只是不用乘以系数1/2
在AMSinput中的键级,未经计算,因此其键级是图形窗口根据简单的价电子规则而猜测出来的。在Movie中是经过计算的,因此鼠标选中两个原子,窗口左下角则会显示两个原子之间的键级。