adf:forreaxffenewuser
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| adf:forreaxffenewuser [2023/05/28 13:16] – liu.jun | adf:forreaxffenewuser [2024/05/28 10:14] (当前版本) – liu.jun | ||
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| - 怎么弛豫？弛豫实际上就是进行一个“低温”的分子动力学模拟，所谓低温是相对反应温度而言的，为了确保弛豫过程不要发生反应，因此设置相对低温。在文献中，5K、50K、298K等等，根据不同的体系反应温度，这些都叫做“低温”。体系处于低温下热运动，因此结构会逐渐向低能量构型演化，这也是用弛豫代替优化的根本原因。 | - 怎么弛豫？弛豫实际上就是进行一个“低温”的分子动力学模拟，所谓低温是相对反应温度而言的，为了确保弛豫过程不要发生反应，因此设置相对低温。在文献中，5K、50K、298K等等，根据不同的体系反应温度，这些都叫做“低温”。体系处于低温下热运动，因此结构会逐渐向低能量构型演化，这也是用弛豫代替优化的根本原因。 | ||
| * **驰豫II**: | * **驰豫II**: | ||
| - | * **力场的检验I**： | + | * **力场的检验**： |
| - 在选择力场的窗口右侧的按钮，可以看到力场的来源，以及当初拟合该力场所用的体系，力场具有一定的迁移性，类似结构、体系，适应的可能性较大； | - 在选择力场的窗口右侧的按钮，可以看到力场的来源，以及当初拟合该力场所用的体系，力场具有一定的迁移性，类似结构、体系，适应的可能性较大； | ||
| - 弛豫过程中，材料的结构变得不合理了（键长、键角与实际严重不符合），则表示这个力场不适用于这个体系 | - 弛豫过程中，材料的结构变得不合理了（键长、键角与实际严重不符合），则表示这个力场不适用于这个体系 | ||
| 行 17: | 行 17: | ||
| * 任务不要投上去就不管了，直到任务结束才看看有没有结果，实际上在初期尝试过程中，要注意去看看被消耗的分子去哪里了，如何被消耗掉的，变化的趋向，是预期的吗？ | * 任务不要投上去就不管了，直到任务结束才看看有没有结果，实际上在初期尝试过程中，要注意去看看被消耗的分子去哪里了，如何被消耗掉的，变化的趋向，是预期的吗？ | ||
| * 提交任务的时候，可以同时设置多种反应条件，一起提交上去（当然要使用interactive队列，默认使用的Sequential队列每次只运行一个任务，多任务提交就需要排队），这样更节省自己的时间。一般每1000原子给它分配1核比较划算，例如有一个1500原子的体系，可以让这个任务使用2核。这样尽量节省核数，多提交几个任务。 | * 提交任务的时候，可以同时设置多种反应条件，一起提交上去（当然要使用interactive队列，默认使用的Sequential队列每次只运行一个任务，多任务提交就需要排队），这样更节省自己的时间。一般每1000原子给它分配1核比较划算，例如有一个1500原子的体系，可以让这个任务使用2核。这样尽量节省核数，多提交几个任务。 | ||
| - | * **多久发生反应**：一般的反应，时间是在几百ps的量级。如果几ps就反应了，要么是自由基反应、离子反应等非常活泼的反应，要么就是错了——力场不合适、初始模型不合适（没弛豫？）。 | + | * **键级**：很多人纠结建模的时候，键级的设置，以及离子键共价键的设置，这是白费力气。ReaxFF与DFT、DFTB、Mopac计算时，都不会读取用户输入模型的键特征，只读取原子坐标。ReaxFF本身在计算过程中，会根据自身理论，根据元素和原子距离生成一套键级。 |
| + | * **时间尺度问题**：目前分子动力学模拟，限于计算机效率，一般最多只能模拟纳秒（ns）级别的时间长度。而宏观真实反应，自由基反应会很快，除此之外一般可能都会慢于纳秒尺度，例如毫秒、秒的级别，甚至小时、天、年的级别。那么如何在ns的时间尺度，就探索出宏观时间尺度中的规律呢？这是一个系统性的问题。 | ||
| + | - **分子动力学过程多长时间观察到反应**：对正常的分子动力学模拟而言在几百ps左右观察到反应是比较正常的。如果几ps就观察到反应了，要么是自由基反应、离子反应等非常活泼的反应，要么就是错了——力场不合适，或者初始模型不合适（没弛豫？）。 | ||
| + | - 早期，研究者们一般采用升温的方式，加速反应发生，例如反应温度为1000K，则可能升温到4000K，除了少量的反应，不同温度区间产物不一样、机制不一样外，大部分反应的机制不太受温度影响，温度只影响其反应速率。因此升温就可以将原本宏观时间尺度才发生的反应，在ns级别就可以观察到。更严谨一些的做法，研究者们会利用尔伦尼乌斯公式，将结果反推到正常温度下。 | ||
| + | - 后来人们开发出一些能够加速反应发生的特殊模型或方法，例如[[adf: | ||
| + | - 另外有[[adf: | ||
| + | - [[adf: | ||
| + | - fbMC则通过在分子动力学中插入蒙特卡洛，增大随机性，从而增大翻阅能垒的概率，实现反应的加速，但缺点是时间尺度无法与宏观对应，因为蒙特卡洛没有时间概念。 | ||
| + | - [[adf: | ||
| * **影响反应发生的因素**： | * **影响反应发生的因素**： | ||
| - 分子间距如果特别大，比如真实气体，分子间连碰撞的机会都极少的话，怎么去发生反应呢？（当然热解例外，因为不需要分子间碰撞），因此一般密度越高，或者压强越大，发生反应的速度就越快，这也是符合一般规律的。 | - 分子间距如果特别大，比如真实气体，分子间连碰撞的机会都极少的话，怎么去发生反应呢？（当然热解例外，因为不需要分子间碰撞），因此一般密度越高，或者压强越大，发生反应的速度就越快，这也是符合一般规律的。 | ||
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| - 加速化学反应的方法，例如CVHD可以对分解反应加速，Bond boost可以加速化学键结合，fbMC可以增大随机性而加速反应，Replica exchange、纳米反应器等，具体参考[[adf: | - 加速化学反应的方法，例如CVHD可以对分解反应加速，Bond boost可以加速化学键结合，fbMC可以增大随机性而加速反应，Replica exchange、纳米反应器等，具体参考[[adf: | ||
| * [[adf: | * [[adf: | ||
| + | * **周期边界条件**是做分子动力学必须了解、理解的概念，参考：[[adf: | ||
| * **分子动力学的随机性与误差：** | * **分子动力学的随机性与误差：** | ||
| - 做分子动力学，必须理解热力学随机、统计分布的概念。宏观的热力学规律，只是因为样本数足够大，因此才体现出规律。在样本数越少随机性越大。拿温度来说，温度与分子平均平动动能通过一个公式可以精确换算，但在特定温度下，去测量每个分子的平动动能，会发现其实是完全随机的。这个动能均值，只有样本数逐渐趋于宏观的时候，才会等于温度公式计算出来的动能值。注意这种随机性是客观世界中本有的，与计算、计算方法无关，分子动力学的随机性是在尽量还原这种客观世界本有的随机性 | - 做分子动力学，必须理解热力学随机、统计分布的概念。宏观的热力学规律，只是因为样本数足够大，因此才体现出规律。在样本数越少随机性越大。拿温度来说，温度与分子平均平动动能通过一个公式可以精确换算，但在特定温度下，去测量每个分子的平动动能，会发现其实是完全随机的。这个动能均值，只有样本数逐渐趋于宏观的时候，才会等于温度公式计算出来的动能值。注意这种随机性是客观世界中本有的，与计算、计算方法无关，分子动力学的随机性是在尽量还原这种客观世界本有的随机性 | ||
| + | - 由于分子动力学的随机性（蒙特卡洛的随机性更大），因此做多次相同条件的模拟，得到的定性结果应该具有一致性，但是定量上每次做结果都会不一样。分子动力学的随机性，也正是做分子动力学模拟所必要的一个特性。 | ||
| - 反应力场除了热力学带来的随机性外，自身精度本身有误差，它只是尽量趋近于DFT的结果。ReaxFF与DFT之间存在误差，DFT与真实之间存在误差。 | - 反应力场除了热力学带来的随机性外，自身精度本身有误差，它只是尽量趋近于DFT的结果。ReaxFF与DFT之间存在误差，DFT与真实之间存在误差。 | ||
| + | * **反应种类：** | ||
| + | - 热解、聚合、燃烧等不同的反应，对ReaxFF来说并无区别，反应条件、反应物、准确的力场，决定出现这些不同类型的反应。 | ||
| + | - 反应分子动力学的思想与实验相似：反应物放置于一定条件下，该发生什么反应，是这些分子的热运动以及分子的本身属性（更究竟而言，是原子的属性）决定的，而力场的作用是尽量精确地还原这些原子的属性。 | ||
| + | * **催化剂：**ReaxFF不区分反应物、催化剂，对ReaxFF而言，催化剂也是反应物。如果力场极为精确，则这种物质在参与反应的过程中，自然会表现出催化剂的特征。 | ||
| + | * **与Lammps的区别**：除了模拟模型、力场数量、结果分析功能方面的区别，在计算引擎方面已知的有如下区别： | ||
| + | - 外加电场时，Lammps不考虑电场对能量的影响，只考虑电场对原子受力的影响，AMS-ReaxFF两方面都考虑。 | ||
| + | - 不检查不合理原子间距，例如原子距离0.1埃，也不会报错，但这是不合理的。AMS-ReaxFF在原子间距低于0.3埃时会报错中断作业。 | ||
| + | - 对力场检查不严格，缺少某些参数也是可以“正常”运行的，AMS中如果缺少参数则不允许运行。 | ||
| * 暂时总结到这里，大家有其他经验欢迎、期待贡献出来。 | * 暂时总结到这里，大家有其他经验欢迎、期待贡献出来。 | ||
adf/forreaxffenewuser.1685250966.txt.gz · 最后更改: 2023/05/28 13:16 由 liu.jun