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atk:用dftb-neb研究氨分子翻转反应势垒 [2018/06/28 22:59] – [用DFTB-NEB研究氨分子翻转反应势垒] xie.congwei | atk:用dftb-neb研究氨分子翻转反应势垒 [2018/06/28 23:37] – [一种快速计算的方法] xie.congwei | ||
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行 3: | 行 3: | ||
在本教程,您将学习利用弹性带计算氨分子翻转反应路径。为加快计算速度,我们将采用基于紧束缚密度泛函(DFTB)方法([[http:// | 在本教程,您将学习利用弹性带计算氨分子翻转反应路径。为加快计算速度,我们将采用基于紧束缚密度泛函(DFTB)方法([[http:// | ||
===== 设置 NEB 对象 ===== | ===== 设置 NEB 对象 ===== | ||
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+ | * 打开 {{: | ||
+ | * Database 工具打开后,从菜单中选择 Datebases {{: | ||
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+ | {{ : | ||
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+ | 双击搜索结果栏的 “Ammonia”(或者点击 {{: | ||
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+ | <WRAP center important 100%> | ||
+ | === 注意 === | ||
+ | 运行 NEB 计算时,限制一些自由度是非常重要的。此处主要考虑到的是在氨反应过程中氮原子穿过氢平面移动。因此,定义初始反应路径时,固定氢原子平面是个非常好的做法。这点可以轻易实现,如下所示。 | ||
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+ | * 在 **Builder**,激活 **Move Tool** {{: | ||
+ | * 在 **Move** 程序窗口,原子 z 坐标处输入值 0,按下 **Enter** 键。 | ||
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+ | {{ : | ||
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+ | * 关闭窗口或点击 **Select** 工具以关闭 **Move** 工具。 | ||
+ | * 在 Stash 区域确保左键单击选中氨分子。然后点击 **Copy** 按钮,就在 **Stash** 区添加了另外一个相同的氨分子。 | ||
+ | * 打开右侧工具栏 **Coordinate Tools** 里的 **Mirror** 工具,保证镜像平面的法线平行于 Z 轴且过原点(这点是默认的),按下 **Apply** 翻转分子。 | ||
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+ | {{ : | ||
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+ | * 您现在已经定义了反应路径的初始状态和最终状态。下一步是通过在这些状态之间插入许多图像来设置 NEB 构形。 | ||
+ | * 为了实现这个目的,请从插件面板中打开 **Builders** 下的 **Nudged Elastic Band** 工具,然后将这两个构形拖入 //Initial// 和 //Final// 槽位。 | ||
+ | * 将图像之间的最大距离设置为 0.09 Å 以获得奇数个图像。这点是非常重要的,因为反应路径是对称的。选择 **Linear** 方法并按下 **Create**。现在已经创建了 NEB 对象并添加到 **Stash** 中。 | ||
+ | * 按下 **Play** 按钮查看优化反应路径时作为起始的不同构形。 | ||
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+ | {{ : | ||
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===== 运行 NEB 模拟 ===== | ===== 运行 NEB 模拟 ===== | ||
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+ | 设置实际运算,采用 **Send to** 按钮 {{: | ||
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+ | 在 **Script Generator**,添加以下模块: | ||
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+ | * {{: | ||
+ | * {{: | ||
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+ | 修改默认输出文件名称为 '' | ||
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+ | {{ : | ||
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+ | 打开 {{: | ||
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+ | * 选择 **ATK-SE: Slater-Koster** 计算器。 | ||
+ | * 在 **Slater-Koster basis set** 里,确认勾选了 //DFTB [MIO]// 基组。 | ||
+ | * 不勾选 **No SCF iteration** 选项框。 | ||
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+ | {{ : | ||
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+ | 打开 {{: | ||
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+ | {{ : | ||
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+ | 现在您已经做好了 NEB 优化的准备,发送脚本到 {{: | ||
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+ | 本次优化依赖于您的电脑将耗时 20-30 分钟。 | ||
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+ | <WRAP center important 100%> | ||
+ | === 注意 === | ||
+ | 尽管 DFTB 模型的大多数其他变形都采用逐点静电对势相互作用模型, ATK-SE 则使用泊松解法计算静电相互作用。对于小型体系,例如本例的氨分子,这种方法明显较慢。但是对于大体系,速度很快,采用 $O(N)$ 代替经典的 $O(N^2)$ 按比例缩放。 | ||
+ | |||
+ | 泊松解法的采用可确保 DFTB 模型与 QuantumATK 的其他计算器相当,因此可用于模拟器件构形且允许使用隐形溶剂模型。 | ||
+ | </ | ||
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===== 分析 NEB 模拟 ===== | ===== 分析 NEB 模拟 ===== | ||
+ | * 返回 **QuantumATK** 的主窗口,选择文件 nh3_neb.nc。 | ||
+ | * 选择文件里的最后一个 NEB 构形(ID 号最大的那个)。 | ||
+ | * 按下 **Show configuration**,您将会看到反应路径上计算得到的能量势垒和相对应的构形。 | ||
+ | * 通过按下 **Play** 按钮,反应路径可以展示为动画。 | ||
+ | |||
+ | {{ : | ||
+ | |||
+ | <WRAP center todo 100%> | ||
+ | === 关注 === | ||
+ | 获得的反应势垒并不完全准确,因为终点没有被优化。从第二张图中有能量点比终点还低就能明显看出来。对于使用 NEB 方法的实际研究,应该始终先优化终点。 | ||
+ | </ | ||
+ | |||
+ | <WRAP center tip 100%> | ||
+ | === 提示 === | ||
+ | 您可以通过单击反应路径图中的点(并停止动画),仔细检查反应路径中的单个优化构形。 | ||
+ | </ | ||
===== 一种快速计算的方法 ===== | ===== 一种快速计算的方法 ===== | ||
+ | 在上面的计算中,您采用在端点之间线性插值来设置 NEB 路径的初始猜测。然而,在很多情况下,线性路径与优化路径相差甚远。将上述收敛结果的动画与您设置的初始 NEB 路径进行比较,可以看出,当氮原子通过分子中心时,氢原子需要向外移动为氮原子让出空间,然后再移动回来。 | ||
+ | |||
+ | 如果这种行为能以某种方式成为初始路径的一部分,则可以节省离子动力学中的一些步骤,从而节省计算时间。然而,由于氢原子的初始位置和最终位置是相同的,所以不能通过线性插值捕获。 | ||
+ | |||
+ | 但是,还有其他方法可以生成初始路径,有些可以在 **ATK** 中实现。 | ||
+ | |||
+ | * 返回到 {{: | ||
+ | * 保持图像距离,但是更改 **Method** 为 **Image Dependent Pair Potential**,创建 NEB。 | ||
+ | * 如果您现在检查初始路径会发现,它已经包含了氢原子的行为。这是采用 IDPP 方法做 NEB 运算的其中一个优势。 | ||
+ | * 按照如上的相同步骤通过 {{: | ||
+ | |||
+ | <WRAP center important 100%> | ||
+ | === 注意 === | ||
+ | IDPP 方法与 Halgren-Lipscomb 方法相似,也可以在 **ATK** 中实现(但不太适合本例的体系)。 | ||
+ | </ | ||
===== 参考 ===== | ===== 参考 ===== | ||