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adf:nebandtssofband [2020/04/09 18:31] – [前言] liu.jun | adf:nebandtssofband [2020/12/01 10:15] – [NEB参数设置] liu.jun | ||
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- | ======一维、二维材料高精度、高效率的NEB过渡态搜索====== | + | ======更高效的一维、二维材料过渡态搜索====== |
=====前言===== | =====前言===== | ||
- | 本文中,我们首先介绍如何使用NEB方法搜索过渡态,以及在NEB的结果的基础上,进一步提高精度优化出高精度、可验证的过渡态。本文以$MoS_2$的一维条带(替代掺杂了一个Co原子)为例进行演示。另,本文中单胞实际上包含奇数电子,这意味着开壳层问题,而实际一般是闭壳层,所以更正确的做法,是对该体系做二倍大的超胞,然后再吸附$H_2$,用户在实际使用过程中,要注意这一点。本文为了节省计算量,因此采用了这个略有问题的最小单胞。 | + | 本文中,我们首先介绍如何使用NEB方法搜索过渡态,以及在NEB的结果的基础上,进一步提高精度优化出高精度、可验证的过渡态。本文以$MoS_2$的一维条带(其中一个Mo原子被Co替代掺杂)为例进行演示。 |
- | 对于二维体系,BAND的效率高于同等精度的平面波程序,而一维体系比二维体系更高,几乎接近非周期性体系的计算效率。本文以一维材料为例,二维材料、三维材料过程完全类似。 | + | 对于二维体系,BAND的效率高于同等精度的平面波程序,而一维体系比二维体系效率更高,几乎接近非周期性体系的计算效率。本文以一维材料为例演示计算过程,二维、三维材料过程完全类似。 |
- | + | ||
- | 另外,BAND可以处理真正的一维、二维模型。在BAND中,二维材料(周期性设置为Main > Periodicity > Slab)**上下表面外,均为半无限大的真空**,一维材料(周期性设置为Main > Periodicity > Chain)**外围为无限大真空**,二者均无需人为添加“真空层”。 | + | |
- | + | ||
- | 需要强调的是:**BAND也可以像平面波软件那样,使用三维周期性边界条件,通过添加真空层来处理二维、一维材料,但这对BAND而言,是非常不明智的做法,因为这种做法既增大了计算量,又降低了精度。平面波程序之所以这样处理,是因为平面波程序,无法处理真正的二维、一维材料,不得已只能用三维材料,仿冒二维、一维材料。** | + | |
+ | 另外,BAND可以处理真正的一、二维模型,一维材料(周期性设置为Main > Periodicity > Chain)**外围为无限大真空**,二维材料(周期性设置为Main > Periodicity > Slab)**上下表面外,均为半无限大的真空**,均无需人为添加“真空层”。 | ||
+ | 需要注意的是:BAND也可以像平面波方法那样,使用三维周期性边界条件,通过添加真空层来建立一、二维模型,但这既增大了计算量,又降低了精度。 | ||
=====模型===== | =====模型===== | ||
我们使用文献([[https:// | 我们使用文献([[https:// | ||
- | * [[adf: | + | * [[adf: |
- | * [[adf: | + | * [[adf: |
=====NEB参数设置===== | =====NEB参数设置===== | ||
行 23: | 行 21: | ||
注意: | 注意: | ||
- | * Initial System对应上面的反应物结构,Final System对应产物结构,选择了这两项后,Input窗口左边底部就多了两个切换按钮,可以分别把两个结构粘贴到Initial、Final两个窗口里面(如下图所示)。 | + | * Initial System对应上面的反应物结构,Final System(选择New Molecule就出现Mol2窗口)对应产物结构,选择了这两项后,Input窗口左边底部就多了两个切换按钮,可以分别把两个结构粘贴到Initial、Final两个窗口里面(如下图所示)。 |
- | * Number of Image,表示从反应物到产物之间,计算20个过渡结构,找到过渡态的大致区间。这个值实际上可以设置的更小一些,例如10,这样计算量小一半 | + | * Number of Image,表示从反应物到产物之间,计算20个中间过渡结构,找到过渡态的大致区间。这个值实际上可以设置的更小一些,例如10,这样计算量小一半。 |
* Optimize reactants/ | * Optimize reactants/ | ||
行 34: | 行 32: | ||
{{ : | {{ : | ||
- | 降低收敛标准(NEB过程,尤其是第一次的NEB过程,并不需要严格收敛。这样可以降低计算量,而不影响精度): | + | 降低收敛标准(NEB过程,尤其是第一次的NEB过程,并不需要严格收敛。这样可以降低计算量,而不影响最终精度): |
{{ : | {{ : | ||
行 41: | 行 39: | ||
< | < | ||
GeometryOptimization | GeometryOptimization | ||
+ | Method Quasi-Newton | ||
Quasi-Newton | Quasi-Newton | ||
Step | Step | ||
行 48: | 行 47: | ||
End | End | ||
Convergence | Convergence | ||
- | Gradients | + | Gradients |
- | Step 2.0e-3 | + | |
End | End | ||
End | End | ||
</ | </ | ||
- | 也就是增加了Quasi-Newton字段,TrustRadius | + | 也就是**增加了Quasi-Newton字段**,TrustRadius |
+ | ===备注:=== | ||
+ | <color gray> | ||
保存*.run文件,并运行任务。 | 保存*.run文件,并运行任务。 | ||
行 66: | 行 66: | ||
=====第二次NEB计算===== | =====第二次NEB计算===== | ||
- | 将接近顶部,偏左侧一些距离的结构,File - Save Geometry,保存作为第二次NEB计算的“反应物”,顶部偏右侧一些的结构保存,作为第二次NEB的“产物”。换句话说,缩短NEB的范围,再次进行计算。 | + | 将能量变化曲线接近顶部,偏左侧一些的结构,File - Save Geometry,保存作为第二次NEB计算的“反应物”,顶部偏右侧一些的结构保存,作为第二次NEB的“产物”。换句话说,缩短NEB的范围,再次进行计算。 |
第二次计算,与前面大同小异。仅仅需要注意: | 第二次计算,与前面大同小异。仅仅需要注意: | ||
行 98: | 行 98: | ||
=====高精度过渡态优化===== | =====高精度过渡态优化===== | ||
一般而言,基于第二次NEB的结果,就可以进行高精度计算,精确优化得到鞍点了,计算过程参考:[[adf: | 一般而言,基于第二次NEB的结果,就可以进行高精度计算,精确优化得到鞍点了,计算过程参考:[[adf: | ||
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- | 如何通过计算反应相关的部分原子的频率,近似地得到反应相关的自由能?参考:[[adf: |